故事發生在1884年的英國，伊諾拉（米莉·博比·布朗 Millie Bobby Brown 飾）正准備迎接自己的16歲生日，哪知道在這一天，她的母親（海倫娜·伯翰·卡特 Helena Bonham Carter 飾）失蹤了。大名鼎鼎的名偵探夏洛特福爾摩斯（亨利·卡維爾 Henry Cavill 飾）和麥考夫（山姆·克拉弗林 Sam Claflin 飾）成為了伊諾拉的監護人。面對古靈精怪不受控制的妹妹，兩個男人一門心思的想要將她送到專門培養「淑女」的寄宿學校中就讀，伊諾拉哪會這樣乖乖受人擺布？一言不合之下，她選擇了離家出走，只身一人前往倫敦尋找母親的下落。在旅途中，伊諾拉被卷入了一個非常神秘的案件之中，她化身成為偵探，和自己的哥哥展開了鬥智鬥勇的較量。